Characteristics of temporal evolution of particle density and electron temperature in helicon discharge

螺旋放电粒子密度和电子温度随时间演化特征

0 abstract

在详细考虑电化学反应和碰撞关系的基础上，采用三维二流体方程的螺旋等离子体放电直接数值模拟模型，研究了粒子密度和电子温度随时间演化的特征。在弱电离的假设下，在整个计算域中直接求解与等离子体参数耦合的麦克斯韦方程组。所有偏微分方程均由 COMSOL MultiphysicsTM 中的有限元求解器采用全耦合方法求解。在这项工作中，数值案例是使用 Ar 工作介质和 Shoji 型天线进行计算的。数值结果表明，电子和基原子密度存在两种不同的时间演化模式，这可以通过离子泵浦效应来解释。电子温度的演变由两种方案控制：电磁波加热和粒子碰撞冷却。高射频功率导致高峰值电子温度，而高气压导致低稳定温度。此外，利用改进的CR模型进行了9条Ar I谱线的OES实验，通过模拟验证了结果的有效性，表明电子密度和温度的时间演化趋势与数值模拟结果吻合良好。

1 instruction

由于螺旋放电可以以相对适中的输入功率产生均匀、高密度的等离子体，因此已广泛应用于等离子体蚀刻和薄膜沉积。在这十年中，太空电力推进领域受到越来越多的关注[1, 2]。脉冲螺旋等离子体与蚀刻速率[3, 4]和薄膜沉积内应力[5]相关的实验表明，性能可以得到很大的提高。此外，还可能解决一些重要的推进器应用问题，例如涉及等离子体分离或湍流交叉场扩散（如在磁性喷嘴中观察到）的问题[6, 7]。

已经对脉冲螺旋放电的瞬态特性进行了一些理论和实验研究。但在实际应用中，它们似乎仍不足以对脉冲宽度和占空比等参数的设计提供直接和精确的指导。以往的理论研究几乎都采用全局模型[8-11]，属于零维范畴。在这些模型中，Lieberman [9] 和 Yoon [10] 使用给定的吸收功率，这与实验结果一致。 Cho[11]通过结合基于平衡模型解的功率吸收计算，将其发展为自洽模型。 Cho模型的结果似乎不太准确，因为它们不包括任何详细的化学反应，并且所有参数在零维模型中都是统一的。在300 W功率下，从射频注入到等离子体稳定的点火持续时间约为20 ms，这比其他人进行的等离子体诊断实验的结果要长得多[12-15]。

先前的工作中，螺旋放电的数值模型主要集中在功率沉积机制和稳态等离子体特性方面[16-18]。然而，就在最近[19]，我们提出了一种三维直接数值模型来模拟稳态等离子体，事实证明该模型表现出良好的性能。在该模型中，在整个计算域中直接求解与等离子体参数耦合的三维麦克斯韦方程。因此，可以轻松计算电磁波在等离子体上沉积的功率。这种方法被命名为“直接数值模拟”，以区别于以前直接给出沉积功率的方法[8,9,20]或用线性扰动理论从理论上推导[21-26]。该模型详细考虑了电化学反应和碰撞关系。通过控制壁面处鞘层理论推导的表面化学反应和粒子通量，将计算域的边界扩展到实体壁面。另一方面，以往的螺旋放电模型大多以前鞘层为边界进行计算，如文献[8-22]，此时无法获得等离子体鞘层的参数。物质的密度和电子能量由漂移扩散方程描述，如[8, 9]中所示。最后，所有偏微分方程均由COMSOL MultiphysicsTM有限元求解器采用全耦合方法求解。

除了稳态工作外，上述高度自洽模型还可以解决瞬态域的问题。本文的主要目的是利用这个更精确的3D数值模型来研究瞬态特性，例如螺旋等离子体在点火阶段的时间尺度和离子泵浦效应。为了验证数值结果的有效性，进行了基于改进的碰撞辐射（CR）模型的光发射光谱（OES）实验，因为它属于螺旋放电中的CR模型类别[13]。

本文的其余部分组织如下：第 2 节简要描述了本工作中采用的数值流体模型；第 3 节显示了螺旋放电中电子密度和温度随时间演化的数值结果；然后第 4 节说明了使用 CR 模型的 Ar I OES 的等离子体诊断实验。最后给出全部内容的结论。

2 数值模型

全尺寸3D模型示意图如图1所示，在国防科技大学（NUDT）束能量与电磁推进实验室（BEEMP）被称为小型螺旋等离子体源（SHPS）。假设背景磁场和压力是均匀的。 Shoji型天线与放电室处于对称位置，工作介质选用氩气。除非另有说明，本工作采用的放电参数如下：背景磁场B0=500 G、射频频率f=13.56 MHz、气体温度T0=300 K、天线长度La=124mm，放电室内径Da=32mm，放电室长度Ld=350mm。以气体压力P0=10 mTorr为初始条件，通过理想气体方程计算中性原子密度。

图 1. 螺旋放电模拟示意图。

在该模型中，电磁场的交变部分由频域的安培定律计算，而静态部分由双极场计算，扩散由泊松方程求解。物质的密度和电子能量由漂移扩散方程描述

其中磁矢量势为 A，电势为 V，电子密度为 ne，电子能量密度为 n_ε,基态原子质量分数为 w_Ar, 激发原子质量分数为 w_Ars和离子质量分数 w_Ar+ 由控制方程组的七个自变量组成，Je 是产生电磁场的电流密度，R_e,S_en,R_k是电子源项、电子能量和重物质，Γ_e,Γ_ε,j_k是电子、电子能量和重物质的通量矢量，P_dep 是沉积功率，σ是由等离子体外部材料决定的常数的电导率。弱电离磁化等离子体中的张量可写为：

其中电子碰撞频率 ve 是电子温度、电子密度和中性粒子密度等参数的复杂函数； Bx、By 和 Bz 是背景磁场的三个分量。

假设漂移扩散近似[27]，通量矢量是通过忽略动量方程的惯性项来定义的。因此，该模型无法解决离子惯性至关重要的动态鞘层过程。然而，鞘层的建立发生在纳秒的尺度上[26]，这比这项工作中等离子体点火的尺度要短得多。因此，本工作中研究稳态鞘层仍然是合理的。此外，已经证明该模型在稳态下参数的分布与经典鞘层理论非常吻合[19]。通量矢量中的温度梯度项也被忽略，因为与密度相比，温度相当均匀[19]，与[28]中相同，其中不考虑传热。

其中 ρ 是平均质量密度，D_k,f、z_k 和 μ_k,f 分别是重粒子 k 的扩散系数、电荷数和迁移系数。等式（3）中电子的输运参数在存在磁场的情况下是各向异性的，并且由[29]中的关系确定。

P_dep 由麦克斯韦方程计算：

其中*表示复共轭，Re表示实部函数，J是等离子体中的电流密度，电场E_rf=-jωA的交变部分。在这项工作中，我们采用关系 P_dep=Q_rh，这意味着功率沉积发生在碰撞过程中 [27]。

所有的碰撞和化学反应都可以在[19]中找到。考虑了与初级电离有关的七个反应，包括三种重物质：基态原子（Ar）、激发原子（Ars）和离子（Ar+）。由于亚稳态能级中的氩在放电动力学中起着重要作用，因此选择最重要的一个（4s[3/2]₂；自旋三重态 4s 能级的亚稳态）作为激发原子的代表，以简化复杂的动态进展。

放电室内表面的通量边界条件可写为:

其中 n 代表边界的向外法线，v_e,th 是电子热速度，μk 是反应 I 和 II 中物质 k 的迁移率和电荷。最后一个方程的右侧，第一项是化学反应效应，第二项是电场的迁移效应。

除通量边界条件外，本文还采用导电边界，其中壁电位等于0 V。此外，在放电室端板处，采用浮充电压条件形成绝缘边界，该绝缘边界不能被被位移场穿透，如[19]。由于壳层中颗粒密度梯度极高，因此在壁面附近采用边界层网格。第一层厚度为0.08毫米，小于局部德拜长度。网格上的变量通过 COMSOL MultiphysicsTM 有限元求解器的线性形状函数进行离散。在时间 0 时，我们将受激原子密度设为 0，离子密度非常低，为 1012 m−3（电子也是如此）；则方程（1）可以通过适当的时间步来求解。时间步通过后向微分公式离散。步长由求解器自适应方法决定，初始步长设置为10−14 s。

3. 数值结果

3.1.不同功率和压力下的离子泵浦效果

一般来说，实验中的参数范围往往受到多种因素的限制。然而，我们可以使用更大范围的数值模型来研究螺旋放电的瞬态特性。图 2 显示了不同天线电流下电子和基态原子 Ar 的密度随时间的演变。结果表明，电子和基原子密度的时间演化存在两种不同的模型：在高射频功率输入（I≥5A）下，电子密度先飙升至峰值，然后降至稳定，但逐渐增加当射频功率较低时（I≤3.4 A），达到无峰值的稳定状态。

离子泵浦效应是螺旋等离子体的一个重要特征，但尚未得到广泛研究。这是指电离原子以比热中性粒子快得多的速度到达壁，并与电子重新结合形成中性粒子，中性粒子以其热速度被泵出或缓慢扩散回来的现象。 Cho [11] 也观察到两个不同模型的类似情况，并且可以通过离子泵效应来解释：当输入射频功率足够高时，离子生成速率变得相当高，导致离子飙升数密度。因此，基态原子被反应过度消耗，放电室中心的Ar密度在无法得到边界布居及时补充的情况下下降；随之，电离反应速率和离子密度下降。当基态原子通过密度梯度扩散到平衡布居时，离子和原子的密度随后达到稳定分布。

图2. 放电室中心不同天线电流下不同物种密度随时间的演变； (a) 电子，(b) 基态 Ar。

图3显示了天线电流为7.4 A时，不同放电压力下电子密度随时间的演变。它表明等离子体密度随着气体压力的升高而上升，而与射频功率的影响相比，振幅相对较小。随着压力下降，等离子体密度达到峰值所需的时间变短，而等离子体稳定的持续时间没有明显变化。

图 3. 不同放电压力下电子密度随时间的演变。

3.2.电子温度的瞬态特性

根据方程组（1）中的第五个公式，离子密度由扩散项和生成项控制。在本文中，离子的生成速率由电子温度控制，因为电子和激发态原子的碰撞截面是电子温度的函数。扩散项由电场的迁移效应和密度梯度的扩散效应组成。仿真结果表明，在天线电流为11 A、气压为10 mTorr的条件下，边界峰值以上两种效应产生的离子速度分别为15 250 m s−1和121 m s−1。前者对应鞘层加速度的峰值速度远大于后者。因此，方程（1）的扩散项主要由电场决定，或者说电势梯度由电子温度决定。较高的电子温度通过鞘层调节导致较高的等离子体电势和电场。

由于扩散项和生成项均受电子温度控制，因此离子分布建立的时间尺度必须主要受等式（1）中电子温度的影响。 Curreli等人[26]研究了稳定螺旋等离子体的性质，表明电子温度主要受特定配置的气体压力控制。在低压下，电子与背景原子之间通过碰撞进行的能量交换较少，导致电子温度较高。因此，密度达到稳定状态的过程更快。这与图 3 中的仿真结果一致。图 2(a) 显示，随着射频功率的增加，从初始状态到峰值的周期变得更短。这似乎令人费解，因为电子温度几乎不受稳态等离子体中射频功率的影响。

图 4. 不同天线电流下电子温度随时间的演变。

这可以通过电子温度随时间演化的特征来解释。图 4 显示了不同天线电流下电子温度随时间的变化（以对数标度表示），时间为 1 ns 至 10 ms。这表明电子温度在几十纳秒时开始上升，在约200纳秒时达到峰值，然后在数百毫秒后下降到稳定阶段。如果电子温度发生在线性时间尺度上，则该趋势将表现为突然爆发然后下降，这也在博斯韦尔的实验 [15] 和利伯曼的全局模型 [8, 9] 中观察到。在博斯韦尔点，初始增加电子温度的变化可以用电子的谐振二次电子倍增（倍增效应）来解释，电子在螺旋天线产生的射频场中加速，并且在近 1 μs 的时间后，温度开始下降，因为鞘已经形成，大大减少了多重效应。 Lieberman [9] 使用一个方程来解释电子温度的演化如下：

其中We=3/2en_eT_eV_o为等离子体能量，V_e为等离子体体积，Δε_iz为电离碰撞能量损失，v_iz为电离频率。

最初，Te 较低，并且上面等式 (6) 右侧的第二项较小（即较小），导致 Te 以 P_max/We 的速率急剧上升，直至某个最大值 Temax 。等式（6）的右侧开始变负，因为 v_iz 随着电离的进行而变大，这导致 Te 减少。

笔者更倾向于后一种观点，原因如下：（1）本文采用非排放边界（排放系数γ=1），没有考虑多因子效应，而类似的仍然得到结果； （2）根据[30]中的PIC模拟，鞘层形成的时间尺度小于40 ns，这比Te开始下降所需的时间短得多。事实上，可以证明利伯曼的方程是这项工作的简化形式。换句话说，它们在本质上是相同的。电子能量密度可写为：

将式(7)代入式组(1)第四式可得

表 1. 诊断中使用的从 4p 到 4s 的九个转换。

使用方程组（1）中的第三个公式消除（8）中的 δne/δt 得到

(9)式右边第三项属于三维模型中的扩散效应，在利伯曼全局模型中不存在；与右侧第一项的区别在于分子乘以 Vo，因为沉积功率实际上是本工作中每个空间网格处由（4）计算的功率密度； (9)式右边第二项可以进一步写为：

这与（6）不同，因为利伯曼将能量损失定义为绝对值，这里是真值。此外，本工作的表 1 考虑了更复杂的反应（而不仅仅是电离）。因此，本文的模型可以看作是考虑三维效应以及更复杂反应的完整形式，因此更接近真实情况。

在本工作的数值模型点，Te由于电磁波对初始自由电子的直接加热而增加，这可以通过方程组（1）中的前两个公式求解。因此，它具有与 13.56 MHz 下 37 ns 的时间周期相似的时序尺度。然而，电子温度下降的时间尺度比上升的时间尺度大得多，因为它对于电磁波加热过程比粒子碰撞更加宏观。对于典型的螺旋等离子体，电子碰撞频率约为 104–105 s−1。在这种情况下，冷却时间不可能短于10−4 s的碰撞间隔。从图4可以看出，不同天线电流下的稳定电子温度值是相同的，即几乎不受射频功率的影响。另一方面，电子温度的峰值随着射频功率的增加而升高，这导致带电物质的密度分布更快地建立。这也与图2(a)的趋势一致。

图 5 (a) 沉积功率在轮廓上的轮廓（单位：W·m–3）； (b) 在本工作中和由 Chen 计算的径向归一化沉积功率（单位：W m–2）。

电子温度的时间演化不仅在时间尺度上表现出均匀性，而且在空间域上也表现出均匀性。我们之前的研究[19]中的图6(a)表明，除了边缘处的薄层外，Te在稳态等离子体中相对均匀。更一般地说，它在时间演化的每个时刻都具有相似的特征。 Te的平均值和最大值如图4所示。平均值靠近放电室的中心点，而最大值来自边缘。由于TG波只能在等离子体边缘的薄层中传播，而螺旋波具有更大的集肤深度，因此这项工作中Te的分布支持了[31-34]中的观点，该观点指出，电磁波的能量沉积来自TG波。这在图 5(a) 和 (b) 中更加明显，图 5（a）和（b）分别显示了沉积功率分布的轮廓以及本工作中计算的径向归一化沉积功率与 Chen 计算的径向归一化沉积功率的比较。在[35]中，Chen 使用二维模型和平坦的电子密度分布从理论上计算了 TG 波的径向沉积功率。两条曲线在相对幅度上匹配得相当好，表明TG波在螺旋放电中的关键作用——除了靠近核心的区域，在陈的工作中，端板反射波的相长干涉是在该区域形成的。

4. OES 参数随时间演化的实验

4.1.等离子体诊断方案

对于许多应用的低压放电（包括螺旋放电），电子密度太低而无法提供 LTE（局部热平衡），但也太高而无法使用简单的电晕模型 [13]。在这些等离子体中，需要考虑所有相关的激发和去激发过程的碰撞辐射（CR）模型。 Vlček 等人 [36, 37] 在氩的 CR 模型上做了出色的工作，尽管它对碰撞的影响太大并且对于等离子体诊断来说太耗时。在这项工作中，我们采用了遵循 Clarenbach 方法 [6] 的改进 CR 模型，其中由于气压低，激发的氩原子之间的碰撞被忽略。此外，本文采用的CR模型考虑了47个有效能级，直到主量子数n=10，因为只有少数受激原子可以达到n>10的如此高的状态，而参考文献 [36, 37] 使用 65 级系统直至 n=19。

其中 Cik 是激发和去激发的速率系数，Si 是电离速率，αi 是三体复合速率，Aik 是从能级 i 到能级 k 跃迁的爱因斯坦系数，θik 是解释辐射的逃逸因子诱捕效果。 (11) 中的最后一项描述了亚稳态原子的扩散，其中 Di 和 Λ 分别是扩散系数和长度。 Clarenbach 指出，如果脉冲条件下的电子密度高于 1017 m−3，则满足准稳态条件。因此，通过给定电子密度ne、电子温度Te、气体温度Tg和气体压力P0，可以在条件δNi(t)/δt≈0下获得种群密度Ni。那么，对于光学厚度不太大的等离子体，可以由以下关系式得到等离子体发射率εik：

其中 h 是普朗克常数，c 是光速，λik 是波长。

通过将εik与测量的线强度进行比较，我们可以借助改进的CR模型构建等离子体参数与光谱信息的对应关系。本文计算了大量具有不同ne和Te参数表的εik，而气体温度和气体压力在初步研究中被设置为常数，因为它们在快速放电脉冲中不会发生如此大的变化。由实际等离子体参数决定的εik必须与测量的线强度很好地匹配。因此，定义了一个目标函数来区分真实参数与工作表：

图 6. 真空支撑系统中的螺旋放电。

图 7. 时间分辨 OES 诊断的实验装置。

广泛地在快速放电脉冲中。由实际等离子体参数决定的εik必须与测量的线强度很好地匹配。因此，定义了一个目标函数来区分真实参数与工作表：

式中，Ii_c 为归一化等离子体发射率，Ii_m 为测量得到的归一化线强度，K 为诊断中使用的线数，Eerror 为相对线强度误差之和。

每组参数（本工作中的 ne 和 Te）对应一个错误。哪一组参数能够产生最小的误差就可以被认为是正确的。

4.2.实验装置

图6为体积为2.8 m3的真空支撑系统中螺旋放电的照片，该系统在放电中保持近0.01 Pa的背景压力。为了研究螺旋放电的瞬态过程，光学发射光谱实验装置如图 7 所示，旨在测量放电管的线强度。测量点的自发发射荧光信号通过光学采集组件聚焦在多模光纤上，然后通过单色仪的光栅衍射，并通过光电倍增管（PMT）转换成100 nA量级的电流。它由电流放大器放大，最后由数字示波器测量。在本工作中，电流放大器的增益为106，带宽为200 kHz。收集光学组件的空间分辨率为 2 mm。数字示波器的采集带宽为20 MHz，PMT的响应时间为2.2 ns。 CR模型实验的时间分辨率在几十微秒量级；因此这里的所有硬件足以响应。最后，通过氘钨-卤素校准光源（Ocean Optics，DH-2000-CAL）对测量的线强度进行校准。

图 8. 不同天线电流下的等离子体电阻和相应功率。

图 9. 数值模拟和测量之间的线强度比较。

图 10 天线电流 I=7.4 A、气体压力 P0=0.91 Pa 时数值模拟与实验测量中等离子体参数随时间的变化； (a) 电子温度，(b) 电子密度。

在这项工作中，测量点正好位于放电管的中心，用压力计（Oerikon Leybold，CTR101N）和相同尺寸的金属模具测量，气体压力为0.91 Pa。磁场通过3D高斯计（翠海嘉城，CH-3600）测量。螺线管线圈电流为 60 A 时，轴向分量约为 500 G，对应于数值模型部分中的值。

在这项工作中，没有直接测量电流，因为这在高频放电中相对困难。放电中的总电阻由两部分组成：网络电路电阻和等离子体电阻。通过数值模型可以得到不同天线电流下的等离子体电阻，而净电路电阻Rc≈12.2 Ω是通过精密LCR表（Agilent，4285 A）在13.56 MHz频率下从入口处测量得到的。的阻抗匹配网络。因此，可以通过公式P=I2R计算不同天线电流下的相应功率。图 8 显示了不同天线电流下的等离子体电阻和相应功率。由于本工作中电流由 RF 电源提供，因此可以在 OES 实验中轻松设置功率。天线电流为 7.4 A 时，射频功率约为 900 W。

4.3.实验结果

在放电中可以检测到从 738.398 nm 到 842.465 nm 的 13 条 Ar I 线，选择其中 9 条线来分析等离子体，因为它们既不是太近而难以区分，也不是太强而无法正确曝光。下表显示了本文中使用的线路。

将数值结果作为CR模型的入口参数来获得等离子体发射率，然后将其与实验测量的线强度进行比较。图 9 显示了表 1 中的四条线以及 811.5311 nm 处的另一条线，该线在峰值处似乎有点过度曝光，因此在分析中被忽略。尽管峰值大小存在一些误差，但两组曲线的趋势吻合得相当好。

在这项工作中，等离子体片由 1013-1020 m3 的 ne 和 0.1-10 eV 的 Te 组成。我们计算式(13)中的所有目标函数并得到最小Eerror，它指向每个采样时间对应的ne和Te。图10(a)和(b)分别显示了天线电流为7.4 A、气压为0.91 Pa时该方法中ne和Te随时间的演变，从中可以看出实验中曲线的变化趋势与 COMSOL 模拟的结果一致。两条电子温度曲线都具有非常急剧的初始上升，然后下降。然而，在最初的点火阶段确实存在一些差异。对于使用 CR 模型的实验 Te，上升时刻发生得较晚，并且初始数据的噪声较大。这可能是由于CR模型适应稳态条件的问题造成的，即间隔时间太短，而点火开始时电子密度不高。另一方面，电子密度与模拟和 CR 模型更加一致。

5。结论

在这项工作中，使用直接数值模拟的螺旋放电三维模型来研究等离子体的瞬态特性。计算了使用Ar工作液和Shoji型天线的数值案例，其中全尺寸三维结构参考国防科技大学BEEMP实验室的SHPS。

使用相对较大规模的数值模型研究了不同天线电流下粒子密度的时间演化，并表明电子和地面原子密度存在两种不同的时间演化模型：电子密度跳跃到峰值和然后在高射频功率输入（天线电流I≥5A）下逐渐减小到稳定，但在射频功率较低（I≤3.4A）时增加到稳定状态，没有峰值。分析表明这种现象可以用离子泵效应来解释。还研究了气压对电子密度随时间演化的影响。结果表明，随着压力降低，等离子体密度达到峰值所需的时间变得更短。定性分析离子的控制方程，解释压力对电子密度随时间演化的影响，表明电子温度在点火阶段起主要作用。通过对不同天线电流下电子温度随时间演化的研究发现，点火过程分别由电磁波加热和粒子碰撞冷却两个阶段组成。高射频功率导致高峰值电子温度，而高气压导致稳定的低温。最后，通过改进的 CR 模型使用 9 个 Ar I 谱线进行的 OES 实验表明，电子密度和温度的时间演化趋势与数值模拟的结果非常一致。